Der Bestand der Bibliothek umfasst zahlreiche historische Karten und Atlanten. Eine der ältesten Karten ist eine Wienkarte von Augustin Hirschvogel aus dem Jahr 1547.
Eines der wertvollsten Objekte ist eine eigens für das Museum Mathematico der Universität Wien zusammengestellte Kartensammlung aus dem frühen 18. Jahrhundert. Außerdem besitzt die Universitätsbibliothek Wien einen Globus. Es handelt sich um einen Erdglobus von Tranquillo Mollo (1767–1837) aus dem Jahr 1826.
